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解除小天才手表电话的绑定，可以通过以下步骤来操作。

1、使用家长的手机进行解绑操作，确保手机上已经安装了小天才电话手表的APP。

2、打开该APP并进入绑定界面，可以看到已绑定的手表信息。

3、点击手表信息，进入详情页面，在详情页面中，找到并点击“解除绑定”按钮。

4、点击后，会弹出确认解除绑定的提示框，确认无误后，点击确认即可开始解除绑定。

在解除绑定之前，请确保了解相关操作的后果，并谨慎进行，如果在操作过程中遇到任何问题，建议联系小天才的官方客服以获得帮助。